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              混凝-Fenton 法降低含油廢水CODCr的研究

              文章出處:未知發表時間:2021-11-16 13:01:31



               

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              油類物質經過各種途徑進入到水中構成含油廢水, 隨同著大范圍的油田開采,產生大量含油廢水?這類廢水的特性是:水溫較高;礦化度較高;含有大量的細菌;外表張力大, 殘存有化學藥劑及其他雜質?含油廢水量大且廣, 含有各種污染物, 極易污染水體和土壤, 危害性極大?因而, 有效處置并合理應用這廢水至關重要?目前常規處置技術如吸附?混凝?膜處置和生物法處置 都能夠去除水中的污染物, 但水中CODCr的去除效果并不顯著, 含油廢水CODCr的去除仍是研討的熱點問題?

              本文以盤錦油田除油處置后的廢水作為研討對象,研究Fenton 法在處置含油廢水方面的優勢, 并從pH 值?H2O2投加量和H2O2 /FeSO4·7H2O 投加量比?反響溫度和反響時間等不同要素著手, 選擇最佳的反響條件?

               

              1 料與

               

              1.1 實驗水質

               

              實驗用水為盤錦油田含油廢水, 水質見表1?

               

              圖片28 

              1.2 實驗藥劑

               

              固體聚合氯化鋁(PAC)?陰離子型聚丙烯酰胺(PAM)?析純試劑H2O2FeSO4·7H2O?

               

              1.3 實驗步驟和方法

               

              依照GB / T 16881—2008 《水的混凝?沉淀試杯實驗法》, 運用HNY-Ⅱ型混凝實驗儀挑選PAC PAM?之后再取上清液實行后續Fenton 氧化實驗,挑選Fenton 氧化的最佳反響條件?取500mL 上清液, 用硫酸調pH 值, 并采用30% 剖析純H2O2FeSO4·7H2O 作為Fenton 試劑?將兩者依照一定比例加到上清液中,均勻混合之后放置于恒溫水浴鍋中,安裝30 cm 長回流導管?將恒溫水浴鍋調整到不同溫度, 設置不同反響時間,取上清液測定CODCr濃度?

               

              1.4 剖析辦法

               

              pH 值采用臺式pH 計測定, 油濃度采用JKY-2 型紅外測油儀測定, CODCr濃度采用哈希便攜式多參數剖析儀測定, 濁度采用Hach DR890 測定?

               

              2 結果與討論

               

              2.1 混凝實驗結果

               

              2.1.1 pH 值的影響

               

              將含油廢水pH 值調整之后分別加入PAC 100mg / L, PAM 0.8 mg / L 實行絮凝實驗, 結果如圖1所示?當水樣pH 值為6.02?從6.02 調3.00再回調至9.00?從6.02 調9.00 3 種狀況下,對CODCr和濁度影響不顯著?有研討標明當pH 值為5.5 ~ 8.5 時, 鋁鹽絮凝效果較好;而中性條件下高分子絮凝劑能發揮很好的作用?實驗水樣pH值為6.02, 無需調整pH 值直接實行后續絮凝實驗?同時也可知, 絮凝反響對含油廢水CODCr去除影響不大, 而關于水樣濁度影響顯著, 分別從原水的213 NTU 降到了103?98?101 NTU?

               

              圖片29 

              2.1.2 PAC 投加量的影響

               

              分別加入PAC 50?100?150?200?250?300mg / L, PAM 0.8 mg / L, 絮凝靜置后取上清液測定CODCr和濁度?調查PAC 投加量對CODCr和濁度的影響, 結果如圖2 所示?

               

              圖片30 

              由圖2 可見, PAC 投加量由50 mg / L 增加到200 mg / L, CODCr的質量濃度從509 mg / L 降低到454 mg / L, 而濁度由213 NTU 降到39 NTU?當PAC 投加量繼續增大時, CODCr與濁度都有增加趨向?綜合實驗現象可知, PAC 的投加量過少時,其所提供的大量正離子和水中帶負電的膠體顆粒發作電性中和作用, 但是構成的絮凝體粒徑過小, 懸浮于水中,無法克浮力而進行沉降, 絮凝劑對膠體顆粒的網捕卷掃作用和吸附架橋作用未能充沛發揮,因而殘留的污染物濃度高, CODCr去除率小,濁度較高;而當PAC 過量時,PAC 高分子掩蓋了膠體顆粒的全部外表,絮凝劑提供的多余正離子吸附于顆粒外表,構成帶正電的膠體顆粒,造成不能構成絮凝體而使污染物得不到去除,CODCr濃度增加, 濁度增加?綜合實驗數據,選取PAC 投加量為200 mg/ L?

               

              2.1.3 PAM 投加量的影響

               

              PAC 投加量為200 mg / L 的條件下,檢測不同PAM 投加量(0.4?0.6?0.8?1.0?1.2 mg / L)對CODCr和濁度的影響, 結果如圖3 所示?

               

              圖片31 

              由圖3 可見, 隨著PAM 投加量的增加, CODCr先降低后趨于平緩后升高, 濁度則急劇降低后趨于平緩?當PAM 投加量為0.6 ~ 0.8 mg / L 時, 上清液CODCr濃度最低;當PAM 投加量到達0.6 mg / L 后,濁度變化不明顯?PAM 投加量過大會使曾經脫穩的膠粒重新穩定, 絮凝效果反而不好, 污染物不能有效去除,過量的PAM 將使得CODCr濃度上升?綜合絮凝效果和藥劑費用, PAM 投加量選擇0.6 mg / L?

               

              2.2 Fenton 實驗結果

               

              2.2.1 pH 值的影響

               

              取絮凝后上清液, 調pH 值分別到2?3?4?5?6, 然后加入6.3 mmol / L H2O20.63 mmol / LFeSO4·7H2O, 于35 ℃ 下反響30 min 后測定上清液CODCr濃度?測試pH 值對CODCr的影響, 結果如圖4 所示?

               

              圖片32 

               

              由圖4 可見, pH 值由2 升至4 的過程, CODCr濃度逐步降低;當pH 值為4 時, CODCr去除率達最大值20.43%;當pH 值大于4 時, 隨著pH值的升高, CODCr去除率反而降低?由Fenton 反響原理可知, 當pH 值較低時, Fenton 試劑在酸性環境中產生·OH, 使氧化反響成為主導反響, 但是過低的pH 值也會使過氧化氫的穩定性升高, 使·OH產生的速率減緩,礙氧化反響的正常發生,pH值過大時, 廢水中的Fe2+ 生成FeOH2沉淀, 使得溶液中Fe2+ 濃度降低, 無法催化H2O2產生對有機物有降解作用的·OH,造成Fenton 試劑對CODCr的去除效果不明顯?

               

              過低和過高的pH 值都會妨礙Fenton 氧化反響的進行?針對本次試驗的含油廢水,pH 值為4 是最適反響條件?

               

              2.2.2 H2O2投加量的影響

               

              Fenton 反響中, H2O2是起氧化劑作用的, H2O2的最佳投加量不只CODCr去除效果相關,影響著含油廢水的處置費用?

               

              取絮凝后上清液, 調pH 值到4 加入H2O2FeSO4·7H2O(依照H2O2FeSO4·7H2O 物質的量比為151 投加), 于35 ℃下反響30 min 后測定上清液CODCr濃度?

               

              廢水CODCr去除率隨著H2O2投加量的變化如圖5 所示?

               

              圖片33 

              由圖5 可見, 當H2O2投加量為37.8 ~ 44.1mmol / L 時, CODCr去除率最高為52.26%;之后H2O2投加量增加, CODCr去除率反而降低?同時隨著H2O2投加量的增加, 廢水中的氣泡逐步增?

               

              Fenton 反響中, H2O2FeSO4·7H2O 催化作用下生成·OH, 具有很強的氧化性能, 能將水中大多數有機物和污染物質氧化成CO2H2O, 從而使CODCr濃度降低?研討標明, H2O2的投加量有臨界值, 當H2O2投加量少時, 產生的·OH 少,不夠氧化水中的污染物, 使得CODCr濃度不能有效降低]?當H2O2投加量過高時, ·OH + H2O2 →·OOH + H2O, ·OH +·OOH → H2O + O2,造成H2O2進行無效降解, 這不只造成Fenton 反響氧化性能降低, 同時也產生了大量的O2, 使得大量氣泡產生?過量的H2O2也會干擾CODCr的測定, 由于剖析檢測CODCr時會運用氧化劑, 而H2O2足以氧化這些氧化劑, 從而對CODCr測定產生很大干擾?綜合考量,選擇H2O2的投加量為37.8 mmol / L?

               

              2.2.3 FeSO4·7H2O 投加量的影響

               

              取上清液, 先調pH 值為4, 再投加H2O237.8 mmol / L, 然后依照H2O2FeSO4·7H2O 物質的量比為25 ∶ 1?20 ∶ 1?15 ∶ 1?10 ∶ 1?5 ∶ 1 投加FeSO4·7H2O, 于35 ℃ 下反響30 min 后測定上清液CODCr?調查H2O2FeSO4·7H2O 物質的量比對CODCr的影響, 結果如圖6 所示?

               

              圖片34 

              由圖6 可見, 當H2O2FeSO4·7H2O 物質的量小,FeSO4·7H2O 投加量相對較大時, CODCr去除率較低,主要是因為過量的Fe2+ 會與·OH 進行反響, 使得·OH 減少, 從而影響Fenton 反響正常進行?當H2O2FeSO4·7H2O 物質的量比為10 ∶ 1時, CODCr的質量濃度最低為196 mg / L, CODCr的去除率最大?當H2O2FeSO4·7H2O 物質的量比增大時, CODCr濃度又疾速上升, 這是由于Fenton 反響主要依賴于·OH, 即Fe2+ 催化合成H2O2, 使其產生·OH, ·OH 能進攻有機分子, 使其氧化降解為容易處置的物質?當Fe2+ 濃度較少, 產生的·OH 濃度較低, 水中污染物不能被有效的氧化降解,造成CODCr高?因而, 選擇H2O2FeSO4·7H2O 物質的量比為10 ∶ 1, 其中H2O2投加量為37.8 mmol / L,FeSO4·7H2O 物質的量為3.78 mmol / L?

               

              2.2.4 反響溫度的影響

               

              取上清液調pH 值為4, 再投加H2O2 37.8mmol / L FeSO4·7H2O 3.78 mmol / L, 于不同溫度下反響30 min 后測定上清液CODCr濃度?考量溫度對CODCr的影響, 結果如圖7 所示?

               

              圖片35 

              由圖7 可見, CODCr濃度隨著溫度的升高而降低?當反響溫度為75 ℃ 時, CODCr濃度最低,CODCr去除率最高;當反響溫度大于75 ℃ 時,CODCr濃度略有上升?而且關于Fenton 氧化反響這樣復雜的反響, 溫度的升高不只加速正反響的實行, 也加速副反響的實行?因而, 溫度關于Fenton氧化反響的影響很復雜, 適宜的溫度能促進廢水中有機物得以有效去除, 而當溫度繼續升高, 則使H2O2合成成H2O O2, 從而使Fenton 反響不能進行徹底,妨礙了污染物的去除?Fenton 反響當選擇反響溫度為75 ℃?

               

              2.2.5 Fenton 反響時間的影響

               

              取上清液調pH 值為4, 投加H2O2 37.8mmol / L FeSO4·7H2O 3.78 mmol / L, 于75 ℃ 下反響10?20?30?60?90?120 min 后檢測上清液CODCr濃度, 考量反響時間對CODCr的影響, 結果如圖8 所示?

               

              圖片36 

              由圖8 可見, 在反響最初的30 min 內, Fenton反響去除水中污染物質的速度很快, CODCr濃度降低很;當反響時間到達30 min 時, CODCr去除率到達最大;之后隨著時間的延長, CODCr去除率略有浮動, 但是總體數值沒有明顯變化?有研討標明, 工業廢水和生活污水混作為污水處置廠的進水, 二級出水CODCr質量濃度偏高, 為267 mg / L?將二級出水作為研討對象, 調理pH 值為4, H2O2投加量為1 000 mg / L FeSO4·7H2O 投加量為600mg / L, 反響時間為40 min 時, CODCr去除率最高,到達90.6%?Malik 等采用Fenton 進行含有有機染料Blue 2B Red 12B 的染料工業廢水處理, 結果標明, 在特定的投加量和溫度為30 ℃ 的條件下反響30 min, 染料的降解率可達97%?關于養豬廢水,調水樣pH 值為3.5, 在FeSO4H2O2分別投加540 mmol / L 狀況下, CODCr去除率最高時, Fenton反響時間為45 min?關于生物處置后的亞麻廢水, CODCr的質量濃度為1747 mg / L, 色度為200倍, 當調pH 值為4.5, FeSO4的質量濃度為1500 mg / L, H2O2投加量為1 500 mg / L, Fenton 氧化速度很快, 在30 min 內簡直完成, CODCr去除率為50% 左右?關于本實驗中的含油廢水, Fenton試劑最佳反響時間為30 min?

               

              3 總結

               

              1) 混凝-Fenton 法可有效去除含油廢水中的污染物, 使廢水中CODCr濃度顯著降低?

               

              2) 關于本實驗含油廢水, 最佳處置條件為:PAC 投加量為200 mg / L, PAM 投加量為0.6 mg / L,Fenton 反響pH 值為4, H2O2投加量為37.8 mmol /L, FeSO4·7H2O 投加量為3.78 mmol / L, 反響溫度為75 ℃, 反響時間為30 min?

               

              3) 由于廢水水質不同, 混凝-Fenton 法處置廢水時, 需求依據實驗水質實行反響條件的驗證,以期到達最好的效果?

               


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